„Gokukoku no Brynhildr” to porywająca historia o Ryouta Murakami, który po tragicznym incydencie z dzieciństwa, który pozbawił go najlepszej przyjaciółki, Kuroneko, zaczyna żyć normalnym życiem licealisty. Jego spokojne życie zmienia się, kiedy pojawia się tajemnicza uczennica o imieniu Neko Kuroha, która nie tylko jest do złudzenia podobna do Kuroneko, ale także posiada nadnaturalne moce. W tajemniczym świecie, gdzie naukowcy polują na czarodziejki, które uciekły z tajnego laboratorium, Ryouta musi chronić Neko i inne takie osoby przed ich prześladowcami.